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電化學工作站之交流阻抗基礎

時間:2020-12-18閱讀:5316

交流阻抗也叫做電化學阻抗譜(Electrochemical Impedance Spectroscopy,簡寫為 EIS),早期的電化學文獻中稱為交流阻抗。阻抗測量原本是電學中研究線性電路網路頻率響應特性的一種方法,引用到研究電極過程,成了電化學研究中的一種實驗方法。

電化學阻抗譜(Electrochemical Impedance Spectroscopy,EIS) — 給電化學工作站施加一個頻率不同的小振幅的交流正弦電勢波,測量交流電勢與電流訊號的比值(系統的阻抗)隨正弦波頻率w的變化,或者是阻抗的相位角隨w的變化。

利用EIS研究一個電化學工作站的基本思路

將電化學工作站看作是一個等效電路,這個等效電路是由電阻(R)、電容(C)、電感(L)等基本元件按串聯或並聯等不同方式組合而成,透過EIS,可以測定等效電路的構成以及各元件的大小,利用這些元件的電化學含義,來分析電化學系統的結構和電極過程的性質等

電化學工作站中的交流阻抗的含義

給黑箱(電化學工作站M)輸入一個擾動函式X,它就會輸出一個響應訊號Y。用來描述擾動與響應之間關係的函式,稱為傳輸函式G(w)。若系統的內部結構是線性的穩定結構,則輸出訊號就是擾動訊號的線性函式。

Y=G(w)X

Y/X=G(w)

  • 如果X為角頻率為w的正弦波電流訊號,則Y即為角頻率也為w的正弦電勢訊號,此時,傳輸函式G(w)也是頻率的函式,稱為頻響函式,這個頻響函式就稱之為系統M的阻抗(impedance), 用Z 表示。
  • 如果X為角頻率為w的正弦波電勢訊號,則Y即為角頻率也為w的正弦電流訊號,此時,頻響函式G(w)就稱之為系統M的導納(admittance), 用Y表示。
  • 阻抗和導納統稱為阻納(immittance), 用G表示。阻抗和導納互為倒數關係,Z=1/Y。
  • 阻納G是一個隨w變化的向量,通常用角頻率w(或一般頻率f,w=2pf)的複變函式來表示,即:

EIS技術就是測定不同頻率w()的擾動訊號和響應訊號 的比值,得到不同頻率下阻抗的實部Z‘、虛部’‘、模值||和相位角f,然後將這些量繪製成各種形式的曲線,就得到EIS抗譜。

EIS測量的前提條件

  1. 因果性條件(causality):輸出的響應訊號只是由輸入的擾動訊號引起的的。
  2. 線性條件(linearity): 輸出的響應訊號與輸入的擾動訊號之間存線上性關係。電化學系統的電流與電勢之間是動力學規律決定的非線性關係,當採用小幅度的正弦波電勢訊號對系統擾動,電勢和電流之間可近似看作呈線性關係。通常作為擾動訊號的電勢正弦波的幅度在5mV左右,一般不*過10mV。
  3. 穩定性條件(stability): 擾動不會引起系統內部結構發生變化,當擾動停止後,系統能夠回覆到原先的狀態。可逆反應容易滿足穩定性條件;不可逆電極過程,只要電極表面的變化不是很快,當擾動幅度小,作用時間短,擾動停止後,系統也能夠恢復到離原先狀態不遠的狀態,可以近似的認為滿足穩定性條件

EIS的特點

  1. 由於採用小幅度的正弦電勢訊號對系統進行微擾,電極上交替出現陽極和陰極過程,二者作用相反,因此,即使擾動訊號長時間作用於電極,也不會導致極化現象的積累性發展和電極表面狀態的積累性變化。因此EIS法是一種“準穩態方法”。
  2. 由於電勢和電流間存線上性關係,測量過程中電極處於準穩態,使得測量結果的數學處理簡化。
  3. EIS是一種頻率域測量方法,可測定的頻率範圍很寬,因而比常規電化學方法得到更多的動力學資訊和電極介面結構資訊。

注意事項:

  • 在固體電極的EIS測量中發現,曲線總是或多或少的偏離半圓軌跡,而表現為一段圓弧,被稱為容抗弧,這種現象被稱為“彌散效應”,原因一般認為同電極表面的不均勻性、電極表面的吸附層及溶液導電性差有關,它反映了電極雙電層偏離理想電容的性質。
  • 溶液電阻RW除了溶液的歐姆電阻外,還包括體系中的其它可能存在的歐姆電阻,如電極表面膜的歐姆電阻、電池隔膜的歐姆電阻、電極材料本身的歐姆電阻等。

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